買い出しに出かけた坂本とシンは、ソンヒとバチョウという双子の殺し屋から逃亡中のマフィアのボスの娘・ルー・シャオタンと出会ったことで、他人のトラブルへと巻き込まれていく。
『シュガーパークへようこそ!』はアニメの第3話であり、遊園地編を描く。坂本太郎に懸けられた10億円の賞金により、普通の家族旅行が生存をかけた試練へと変貌する中、元同僚の南雲が不吉な知らせをもたらし、ルーは店のレジ打ちの仕事になじんでいく。
『ハードボイルド』は遊園地編を展開させるアニメ第4話である。賞金稼ぎがテーマパークに群がる中、シンは一連の襲撃がどんでん会によるものだと突き止め、お化け屋敷へ入った家族はその最高幹部であるボイルドと帯黒に追い詰められて終わる。
『強さの理由』はアニメの第5話である。どんでん会のボイルと帯黒に追い詰められた坂本は、かつての勘を取り戻し、家族を守るための本気の決闘に挑む。一方、ORDERと呼ばれる特務部隊が、殺し屋たちの間で発生している不可解な事件の調査を静かに開始する。
『眞霜平助』はアニメの第6話であり、LABO編の開幕となる。金欠で恐ろしいほど純粋な狙撃手が坂本太郎にかかった懸賞金を狙って動き出すが、賞金100万円が懸かったサバイバルゲーム大会で坂本たちのチームに加わることになる。
『ジュラシック野郎』はラボ編に含まれるアニメ第7話である。留守番を任されたルーが謎の集団に連れ去られ、坂本とシンが必死に追跡するものの、姿を消す能力を持つ殺し屋・勢羽によって阻まれる。
『坂本商店VSラボ』はアニメの第8話である。捕らわれたルーを救出するため、坂本とシンは鹿島率いる異能の殺し屋たちに占拠された秘密研究施設に乗り込む。一方、地下ではルーがシンの少年時代を知る人物・朝倉と出会う。
『駆け込み乗車』はラボ編のこの区切りを締めくくるアニメ第9話である。施設が崩壊する中、シンと平助がタッグを組んで透明化する勢羽に立ち向かい、坂本はほぼ死なない身体を持つ鹿島との壮絶な戦いに全力を注ぐ。
スラーが解放した死刑囚たちを殺し屋界に放ち、ORDERが彼らを狩るために最高峰の特務エージェントを投入する中、第12話でシリーズが再開する。シンとルーがお買い物の途中でレンタルショップ内にて脱獄囚の一人と遭遇したことで、単なる買い出しが致死的な事態へと変貌する。
破壊された店舗内で容赦ないソウに追い詰められたシンとルーは、それぞれ新たな力へと覚醒して戦況をひっくり返す。一方、街の反対側ではORDERの大佛が縁起担ぎの神社参拝を脱獄囚ダンプによって害される。
ダンプが倒され、残る脱獄囚が2人となる中、戦いは多発する。シンは奇跡の整体師のもとで回復を図り、ミニマリストは坂本商店で葵を脅かし、平助は東京タワーの遥か高所でアパートと交戦する。
傾く東京タワーの頂上で、アパートの悲痛な過去が明かされる中、坂本と最後の脱獄囚との決戦が繰り広げられる。一方、混沌の裏で黒幕スラーは殺し屋界全体を覆す真の計画を明かすのだった。
脱獄囚たちが単なる囮に過ぎなかったことを知った坂本は、スラーの一派が急襲する殺し屋協会へと急行する。楽の猛威と篁の到来が巻き起こる中、坂本はついに殺し屋「X」の背後にいる顔を目撃する。
Xの正体を知り衝撃を受けた坂本は、情報を得るため古巣の殺し屋養成所への潜入を企てる。しかし、まずはシンとともに、旅客機内を壮絶な戦場と化す致命的な編入試験を生き残らなければならない。
上空での試験は、文字刻印入りの弾丸をめぐる乱戦と化す。坂本は臆病な銃使いの少女を護衛し、シンは潔癖症の男と対決し、狂気の映画監督である試験官が機体を破壊し始める。
生存者たちは海岸に漂着し、3人の推薦組の鬼才たちも加わって三次試験へと突入する。その中には坂本の熱狂的な信者である虎丸がおり、その崇拝心ゆえにすぐさまシンと衝突することになる。
どちらがより坂本を愛しているかを巡り、シンと熱狂的な虎丸が火花を散らす一方、坂本は晶と過去の旧友との隠された繋がりを突き止める。そして、スラーの遠隔操作傀儡シナヤが暴走し、試験全体を混沌へと突き落とす。
遠隔操作されたシナヤに追い詰められたシンは、生き残りをかけた必死の抵抗として真冬、虎丸、鍛治と共闘する。寄せ集めのチームワークだけでは太刀打ちできない中、坂本が自ら暴走を止めるべく参戦する。
第2クールのフィナーレは編入試験を締めくくり、それぞれのキャラクターを新たな道へと導く。スラーはスカウトを進め、ORDERは京都へ向かい、坂本とシンは「X」の情報を求めて殺し屋養成所への潜入準備を進める。
激闘を終えた一行がつかの間の息抜きを迎えるエピソードだが、向かった銭湯はまったく安らげない場所であった。終盤には陸少糖(ルー)を追う謎のマフィアが登場し、一行は高額な賭け事へと巻き込まれていく。
『カジノバトル』は、裏社会のギャンブル対決とともにアニメ『SAKAMOTO DAYS』第1クールのフィナーレを飾る。ウータンがルーの自由と引き換えに坂本の懸賞金の真相を賭ける一方、スラーは静かに新たな殺し屋たちを一行へと送り込む。
『伝説の殺し屋』はアニメ『SAKAMOTO DAYS』の第1話であり、かつて恐れられた殺し屋が家族との生活のために稼業を引退した姿を描く。元後輩のシンが現れて殺し屋界への復帰を乞う中、引退した伝説の男は愛する人々を守るためにどこまで引き受けるかを決断しなければならない。
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